1902年，17岁的马叙伦来到了上海，经常在《新世界学报》上发表文章，使该报带上了革命色彩，风行一时。

当时的上海，革命党人的活动频繁。孙中山的革命思想和活动，经常通过革命党人在日本出版的刊物介绍进来。马叙伦读了很多进步书刊，尤其是读了日本人著的《孙逸仙》一书，对他的触动很大。马叙伦明白，只有走革命的道路，才能推翻清政府。

在后来的一些事情上，身在广州的孙中山与处在北京的马叙伦做到了同声相应。北洋军阀统治时期，由于穷兵黩武，内战频仍，致使政府各部门经费支绌，尤以教育经费更为拮据。1919年冬，北京大中小60多所公立学校教职员发起“索薪”运动，马叙伦被北京大学、北京高师和医专公选为教职员会主席，并担任北京小学以上各高校教职员联合会主席，亲赴北洋政府国务院交涉。1921年3月，北京高校又发生“索薪”运动，马叙伦依然是领导者。同年6月3日，马叙伦等人赴徐世昌的总统府第三次“索薪”时，还遭总统府马队袭击，马叙伦头部受重伤。马叙伦在《马叙伦自述》中写道：“六三事件的规模，不下于五四运动，它是有革命意义的运动……孙中山先生在广州也给我们正式的援助，北京的军阀政府的威信就此一落千丈。”

1924年年底，孙中山为了与段祺瑞商谈召开国民会议，“以谋中国之统一与建设”，扶病至京。马叙伦对孙中山此行抱有极大希望，于是前往车站迎接。路上，见青年学生络绎不绝涌向车站，市民也挤向正阳门前迎候。民心所向，让马叙伦大为感动。

第二年，孙中山不幸逝世，马叙伦悲痛万分，赋七律一首以悼念：

先生毕竟是人豪，天下为公字字敲。

思想每随时代进，坚贞不为大风挠。

奔走卌年余薄产，缠绵一病返天曹。

使公今日犹操国，郭李勋名未足高。